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浅見 誠; 綿引 博美; 大井 貴夫; 牧野 仁史; 柴田 淳広; 亀尾 裕; 目黒 義弘; 芦田 敬
JAEA-Data/Code 2014-016, 37 Pages, 2014/09
JAEA-Data-Code-2014-016.pdf:37.04MB
JAEA-Data-Code-2014-016-appendix(CD-ROM).zip:60.46MB
東京電力株式会社(東京電力)福島第一原子力発電所から発生する廃棄物に関する分析結果のうち、2011年度から2013年度(2014年3月末)までに日本原子力研究開発機構(JAEA)と東京電力によって公開されている滞留水・処理水の分析結果(JAEAの分析結果: 25サンプル、東京電力の分析結果: 313サンプル)を水分析結果データベース(2013年度版)としてまとめた。また、東京電力によって公開されている汚染水処理に係る二次廃棄物(吸着材、スラッジ)中のインベントリ評価に必要な滞留水量及び廃棄物発生量に関する情報(「福島第一原子力発電所における高濃度の放射性物質を含むたまり水の貯蔵及び処理の状況について」等の公開資料の第0報(2011/5/31)から第143報(2014/3/25)の内容)も合わせてまとめた。本資料では、例題を用いて水分析結果データベースの機能と使用方法を示すとともに、水分析結果データベース(2013年度版)を付録CDとして提供する。
TiO
under varied surface conditionOlivares, R.*; 小田 卓司*; 大矢 恭久*; 田中 知*; 土谷 邦彦
Fusion Engineering and Design, 75-79, p.765 - 768, 2005/11
被引用回数：9 パーセンタイル：53.1(Nuclear Science & Technology)チタン酸リチウム(LiTiO)は、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材の第1候補材として有望視されている。LiTiOからのトリチウム放出挙動を把握するため、表面における水素同位体の状態や水分の吸脱着特性を明らかにする必要がある。このため、LiTiO表面での水分吸脱着特性,水素同位体の化学状態及び表面の酸化還元状態を調べた。その結果、前処理を施していない試料に対してArスパッタリングを行ったLiTiO表面は、LiとOが選択的にスパッタされ、Li組成比の減少,Ti
のTi
への還元が観察された。その後の加熱実験では、473K以上の温度からTiの酸化及びLi空孔の回復が起こり、673Kで完全になる。一方、加熱後の水蒸気曝露により、水は解離吸着した。以上より、LiTiO表面のLi及びOの空孔は、HOの吸着を起こすこと、LiTiO表面はTiOに近い状態であることがわかった。
木村 貴海; 桐島 陽*; 有阪 真
希土類, (47), p.43 - 56, 2005/11
時間分解レーザー誘起蛍光分光法は、単に高感度かつ高選択的な分析手法としてだけでなく、イオンの溶液内構造や熱力学的特性をも測定可能な用途の広い方法として、今ではアクチノイド研究にとって重要な研究手段の一つとなっている。本講演では、アクチノイド(III)とランタノイド(III)の配位環境の比較,固液界面における微量化学種の状態解明,水熱溶液中でのウラン(VI)の加水分解・錯形成反応,水溶液中におけるウラン(IV)の初めての蛍光測定など、最近の進展を報告する。
TiORyan, O.*; 小田 卓司*; 大矢 恭久*; 田中 知*; 土谷 邦彦
JAERI-Conf 2004-012, p.136 - 139, 2004/07
チタン酸リチウム(LiTiO)は、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材の第1候補材として有望視されている。LiTiOからのトリチウム放出挙動を把握するため、表面における水素同位体の状態や水分の吸脱着特性を明らかにする必要がある。このため、光電子分光法(XPS, UPS)及び赤外分光法(FT-IR)を用いて、LiTiO表面での水分吸脱着特性,水素同位体の化学状態及び表面の酸化還元状態を調べた。その結果、前処理を施していない試料に対してArスパッタリングを行ったLiTiO表面は、Li, O, Tiの順に選択的にスパッタされ、Li組成比の減少,TiのTiへの還元が観察された。その後の加熱実験では、400
C付近でTiの酸化,Li組成比の増加,-OHの消滅が見られ、LiTiOの価電子構造はTiOに近い状態になった。加熱後の水蒸気曝露により、水は解離吸着したが、LiOH相は形成されなかった。
桐島 陽; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行
Journal of Alloys and Compounds, 374(1-2), p.277 - 282, 2004/07
被引用回数：27 パーセンタイル：75.56(Chemistry, Physical)放射性廃棄物の処分が計画されている地下環境では、地下水の温度が80C程度になることがある。このため地中でのアクチノイド元素の移行挙動評価には、このような高温,高圧環境での加水分解の評価が必要となる。しかし、実験の難しさからこのような条件での研究報告は非常に少ない。そこで本研究では加水分解の挙動解明や熱力学モデルの検証などを目的とし、20-100C,0.1-40MPaの条件でU(VI)の加水分解の反応挙動を時間分解レーザー誘起蛍光分光法を用いて検討した。実験結果から各錯体種の蛍光寿命の温度依存性を整理し、高温・高圧状態においても常温・常圧状態の場合と同様に、蛍光スペクトルや蛍光寿命によるスペシエーションが可能であることを明らかにした。
-1,2-dichloroethylene decomposition in low-humidity air under electron beam irradiationSun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司*
Radiation Physics and Chemistry, 68(5), p.843 - 850, 2003/12
被引用回数：8 パーセンタイル：49.8(Chemistry, Physical)電子ビーム照射による揮発性有機化合物の分解に関する研究の一環として、低水分空気中に含まれたトランス-1,2-ジクロロエチレン(
-DCE)の分解について調べた。-DCEや有機性分解生成物をガスクロマトグラフ-FID検出器で分析し、また二酸化炭素及び一酸化炭素濃度を全有機炭素計により測定した。その結果、炭素換算で分解生成物の10%程度が、幾何学異性体のシス-1,2-ジクロロエチレンであることがわかった。また、同ベースガス中に含まれた-DCEと構造異性体の1,1-ジクロロエチレンについて分解率及び分解生成物について化学反応シミュレーション計算を行うことにより、-DCEの分解反応を引き起こす活性種の特定や連鎖分解反応について考察した。
箱田 照幸; Kim, H.*; 奥山 喜久夫*; 小嶋 拓治
Journal of Aerosol Science, 34(8), p.977 - 991, 2003/08
被引用回数：15 パーセンタイル：54.91(Engineering, Chemical)高密度フリーラジカル,電子及びイオンが存在するガス中でのナノ粒子の生成過程を調べるために、0~6000ppmvの水分を含む空気、窒素、酸素及びアルゴンガス各々に電子ビームを照射を行い、微分型静電分級器及びファラデーカップ電流計システムを用いてイオンクラスターを含めた帯電ナノ粒子の分析を行った。その結果、ベンゼンの存在にかかわらず、含水ガス中では平均粒径が1.0~1.1nmの水のイオンクラスターの他に、平均粒径が7~10nm程度の帯電ナノ粒子が正負同数で観測された。この大きな帯電粒子の平均粒径は吸収線量に依存しないが、その個数濃度は吸収線量及び水分濃度に比例して増加することがわかった。この大きな帯電粒子は、負の水のイオンクラスターが観測されない含水窒素やアルゴン中でも、正負同個数濃度で生成していることから、その生成には水のイオンクラスターが関与していない可能性が示された。さらに、この大きな帯電粒子の化学分析の結果、低蒸気圧成分の過酸化水素が含まれていることが明らかとなった。また、ベンゼンが含まれている場合には、ベンゼンからの分解生成物と、過酸化水素等、複数の成分の凝縮によりナノ粒子が生成し、その後帯電すると考えられた。
岡本 穏治*; 望月 祐志*; 津島 悟*
Chemical Physics Letters, 373(1-2), p.213 - 217, 2003/05
被引用回数：8 パーセンタイル：24.91(Chemistry, Physical)4価トリウムイオンは、pHが3よりも大きい条件では容易に加水分解反応(Th+4HO
Th(OH)
+2HO
)を起こすことが古くから知られているが、反応の活性障壁,反応熱,電子分布の変化などの詳細については未知のまま残されていた。本研究では、非経験的分子軌道計算により、トリウムイオンと水の集合体から成るクラスターモデルを系統的に拡大させながら、反応をシミュレートした。計算から、反応が大きな発熱を伴うこと,始原系に近い遷移状態構造を持つこと,協調的に電子移動が起きることなどが示された。
木村 貴海; 永石 隆二; 尾崎 卓郎; 有阪 真*; 吉田 善行
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.233 - 239, 2002/11
高温高圧水溶液(水熱溶液)は種々の地球環境において見いだすことができるが、水熱条件下でのウランの加水分解,錯形成などに関する実験的研究はきわめて少ない。水熱溶液中で金属イオンの分光測定を行うための光学セルを開発し、時間分解レーザー誘起発光分光法と組み合わせてウラン(VI)の発光特性の測定から状態分析(スペシエーション)を試みた。溶液の温度(298-473K),圧力(0.1-40MPa),pH,配位子濃度などをパラメータとして、ウラン(VI)の発光スペクトル及び発光寿命を測定し、熱力学モデル及びデータに基づいて計算した溶存種分布と比較した。発光寿命の温度依存性から、ウラン(VI)の水和イオン,加水分解種,硫酸錯体,及びフッ化物錯体の活性化エネルギーを決定した。これらの結果から、ウラン(VI)溶存種の計算に用いたモデル及びデータの妥当性を新溶存種生成の可能性とともに議論する。
箱田 照幸; 橋本 昭司; 小嶋 拓治
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 75(10), p.2177 - 2183, 2002/10
被引用回数：8 パーセンタイル：37.15(Chemistry, Multidisciplinary)電子ビームによる排ガス中クロロエチレン(TCE)の分解処理技術の開発に関する研究の一環として、異なる濃度の酸素や水分を含む空気中の、5~75ppmvのTCEに電子ビーム照射を行い、その分解について調べた。その結果、水分及び酸素濃度がぞれぞれ300及び5000ppmv以上の条件で、TCEは効率よく分解することがわかった。この結果に基づいたTCEの連鎖分解機構を考察した。また、TCE及び分解生成物の無害化に関して、電子ビーム照射による分解とアルカリ水溶液による分解生成物の加水分解の組み合わせにより、低吸収線量でTCE及び分解生成物を無害化できることがわかった。
鈴木 覚; 佐藤 治夫; 石寺 孝充; 藤井 直樹*; 河村 雄行*
JNC TN8400 2001-031, 44 Pages, 2002/05
JNC-TN8400-2001-031.pdf:1.58MB
圧縮ベントナイト中における重水の実効拡散係数の活性化エネルギーを取得するために、温度298-333Kの条件下で透過拡散試験を行った。クニピアFベントナイトを圧縮成型(乾燥密度0.9および1.35Mg/m3)すると、スメクタイト粒子が圧縮方向に垂直に選択的配向性を示す。そこで、配向方向に平行な方向と垂直な方向のそれぞれの拡散方向について拡散試験を行った。重水の実効拡散係数は異方的であり、その乾燥密度に対する変化はトリチウム水の結果と調和的であった。また、実効拡散係数の活性化エネルギーは、19-25kJ/mol程度であり、バルク水中の重水の拡散の活性化エネルギー(18kJ/mol)よりもやや大きな値であった。スメクタイト-水混合物の分子動力学シミュレーションにより、水分子の活性化エネルギーの間隙水中における空間分布を計算したところ、スメクタイト表面近傍(2nm以内)の水の活性化エネルギー(18-23kJ/mol)は、沖合のそれ(16kJ/mol)に比べ大きかった。拡散経路の乾燥密度に対する変化を考慮すると、シミュレーションの結果は、乾燥密度とともに活性化エネルギーが増加することを示しており、拡散試験の結果をよく再現していた。
須郷 由美; 佐々木 祐二; 館盛 勝一
Radiochimica Acta, 90(3), p.161 - 165, 2002/04
被引用回数：154 パーセンタイル：99.23(Chemistry, Inorganic & Nuclear)高レベル廃液から高収率でアクチノイドを回収するのに最も有用なジアミド系抽出剤であるN,N,N,'N'-テトラオクチル-3-オキサペンタン-1,5-ジアミド(TODGA)の耐酸性及び耐放射線性も調べた。室温での耐酸性は高く、加水分解は認められなかった。
Co-
線照射実験から、TODGAはアミド結合,エーテル酸素近傍の結合が放射線に対して比較的弱く、単体での分解G値は8.5でマロンアミドやモノアミドのそれと比べてやや大きな値となった。ドデカン溶液系では、放射線分解速度がドデカン分率に応じて増加することから、ドデカンによる増感効果が認められた。ベンゼンやモノアミドなどの添加剤を加えドデカン分率を下げることで、TODGAの耐放射線性が向上できることがわかった。また、共存する硝酸はTODGAの耐放射線性をわずかに高める効果をもつことがわかった。
渡辺 庄一; 三好 慶典; 山根 祐一
JAERI-Tech 2002-043, 93 Pages, 2002/03
JAERI-Tech-2002-043.pdf:6.74MB
ウラン加工工場臨界事故では、初期バースト出力に引き続き、プラトー部では熱的に有意な出力レベルが持続した。一連の事故出力変化は、JCO東海事業所の線エリアモニタの観測データとして記録されている。この有意な出力レベルが持続した要因として、JCO沈殿槽の冷却水ジャケットの水が流れていたことが挙げられる。また、緩やかな出力降下が観測されたが、主な要因として燃料溶液からの水分蒸発効果が考えられる。観測された出力を再現し得る熱的な条件について知見を得ることを目的として、JCO沈殿槽の本体部を模擬したモックアップ試験装置を製作し、一点炉近似動特性方程式を解いて得られた出力に基づき電気ヒータ出力を制御する方法により、プラトー部での熱特性シミュレーション試験を行った。主な試験パラメータは、初期投入反応度に対応する初期溶液温度及び熱除去にかかわる冷却水流量である。試験では有意な水分蒸発量が測定され、反応度約2.5ドルの場合にプラトー部での観測値を再現する結果が得られた。
伊藤 彰; 川上 進; 油井 三和
JNC TN8400 2001-028, 38 Pages, 2002/01
JNC-TN8400-2001-028.pdf:2.35MB
高レベル放射性廃棄物地層処分における処分場閉鎖後のニアフィールドの挙動は、廃棄体からの放熱、地下処分施設の再冠水、緩衝材の膨潤および変質など、熱的、水理学的、力学的、化学的なプロセスの複合現象として取り扱う必要がある。本研究は、地層処分システムにおいて想定される熱-水-応力-化学(THMC)連成挙動の予測を行うための現象理解に基づく数値解析システムを構築し、様々な地質環境条件に対するニアフィールドの熱、水、応力、化学場の長期的変遷を数値実験により予測することを目的とするものである。THMC連成解析コードの開発にあたっては、1.開発期間が複数年となること、2.既存ツールを用いた連成解析コードを構築し、数値解析の実現可能性を確かめる必要があることから、開発ステップを3段階に設定し、平成13年度に開発をスタートしている。本報告は、このTHMC連成解析コード開発計画のうち、1)開発ステップ1のTHMC連成解析コード開発、2)ベントナイト中の物質移行経路、3)THMC連成解析コードの並列化に関する検討結果を取りまとめたものである。
山内 俊彦
環境科学会誌, 14(6), p.567 - 575, 2001/12
ダイオキシンの赤外レーザーによる分解には、熱分解及び多光子解離がある。熱分解及び多光子解離では、入射波長の選択、つまり吸収係数の大きい波長にレーザーを合わせることが重要である。低パワー赤外レーザー光による分解では、ダイオキシンの直接吸収による熱分解が重要な役割を果たし、そのほかに大気中の水分子によるレーザー吸収と、それに伴う分解アシストのモデルを考案した。
Sun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司; Zimek, Z.*; Bulka, S.*; Ostapczuk, A.*; Nichipor, H.*
Radiation Physics and Chemistry, 62(4), p.353 - 360, 2001/10
被引用回数：22 パーセンタイル：81.31(Chemistry, Physical)揮発性有機物の電子ビームによる酸化分解に関する研究の一環として、水分含有空気中に含まれた1,1-ジクロロエチレン(DCE)に電子ビーム照射を行い、分解率及び分解生成物の定量を行った。また、得られた結果をもとにコンピュータ反応プロセスシュミレーションを行い、分解機構の考察を行った。
中塚 亨; 岡 芳明*; 越塚 誠一*
Nuclear Technology, 134(3), p.221 - 230, 2001/06
被引用回数：17 パーセンタイル：74.75(Nuclear Science & Technology)大幅な熱効率向上とコスト削減を目指した新型炉である超臨界圧軽水冷却炉の概念検討を行った。本報では、同じ貫流型プラントである超臨界圧ボイラを参考にして起動方式及び必要な機器を熱的な観点から検討した。超臨界圧に昇圧後核加熱を開始する定圧起動方式では減圧弁・フラッシュタンクからなる起動バイパス系が必要となる。亜臨界圧で核加熱を開始し徐々に昇圧する変圧起動方式では起動時のみ使用する気水分離器が必要となる。本研究により、いずれの起動方式を用いた場合も起動期間を通して被覆管の健全性が確保され起動が可能であることが示された。
鈴木 覚; 河村 雄行*
JNC TN8400 2001-005, 41 Pages, 2001/04
水-粘土混合系の分子動力学計算によりNa型スメクタイトの層間水の振動スペクトルと層間水の構造の関係について研究した。得られた計算結果は、赤外分光法によるスメクタイトの層間水の観察結果とよい一致を示した。水分子の分子内振動スペクトルは水素原子の速度自己相関関数をフーリエ変換することにより得られる。層間水の伸縮振動スペクトルには、3400cm-1に最大強度を持つ幅の広いピークと3650-3700cm-1周辺のやや鋭いピークにより構成される。前者の幅広いピークはバルク水のような水分子のO-H結合の伸縮振動に帰属され、一方、後者のピークはシロキサン表面に水素結合により配向したO-H結合に帰属される。酸素-酸素間の動径分布関数より水素結合距離を評価したところ、水分子とシロキサン表面の水素結合距離(3.0
以上)は、水分子-水分子間のそれ(2.8)よりも大きいことがわかった。これらの結果は、水分子とシロキサン表面間の相互作用は、水分子を配向させる程度には大きいが、水分子-水分子間と比べると弱いということを示していると考えられる。
福本 雅弘; 西川 義朗*
JNC TN8400 2001-017, 355 Pages, 2001/03
JNC-TN8400-2001-017.pdf:6.43MB
TRU廃棄物処分研究における廃棄体中に含有される有機物の処分場の性能への影響評価の一環として、以下の7有機物について有機物の変質機構の中で重要と考えられるアルカリ加水分解の試験を行った。90C、91dまでのアルカリ加水分解試験の結果、各有機物が低分子量化し、有機物由来の分解物や変成物と推定される成分を溶液中に検出することができた。処分という長期間を考えた場合、各有機物は、今回確認したような分解生成物になると考えられる。確認した分解生成物を以下の各有機物の後に付記した。そのため、これら分解生成物についての放射性核種移行に与える影響評価が今後重要となる。(1)ナフタレンスルホン酸とリグニンスホン酸の混合系セメント用減水剤(
ナフタレンジスルホン酸など)、(2)ポリカルボン酸系セメント用減水剤(末端メトキシポリエチレングリコールのオリゴマー)、(3)エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム二水塩(EDTA)(EDTAから酢酸が脱離・環化した変成物)、(4)りん酸トリブチル(TBP)(DBP、n-ブタノール)、(5)ポリ酢酸ビニル(酢酸)、(6)ナイロン66(アジピン酸、ヘキサメチレンジアミン)、(7)硬化したエポキシ樹脂(グリセロールポリグリシジルエーテル、カルボン酸)
幕内 恵三; Haque, M. H.*; 池田 健一*; 吉井 文男; 久米 民和
日本ラテックスアレルギー研究会会誌, 4(1), p.7 - 10, 2001/01
天然ゴムラテックスの放射線加硫では、タンパク質も放射線で変性し、抽出可能な水溶性タンパク質が増加する。このタンパク質の除去法として、希釈した放射線加硫ラテックスに水溶性ポリマーを添加し、遠心分離器で濃縮することが有効である。また、水溶性ポリマーの分子量も脱タンパク質に影響し、低分子量を効果が大きいことを前回報告した。今回は、低分子量水溶性ポリマーとして重合度が500のポリビニルアルコール(PVA)を使用し、加水分解度の影響を検討した。PVAの添加した放射線加硫ラテックスから流涎でフィルムを作製し、乾燥後フィルムを10分間水洗し、引張強さと伸びを測定するとともに残存タンパク質をBCA法で定量した。脱タンパク質効果は加水分解度の増加とともに増大した。また、引張強さと伸びは加水分解度の低下とともに減少した。この結果から、完全加水分解のPVAが本法に適していることがわかった。
